遥感技术与应用, 2022, 37(2): 436-450 doi: 10.11873/j.issn.1004-0323.2022.2.0436

大气遥感专栏

大气甲烷探测进展与全球甲烷分布分析

刘双慧,1,2,3, 李小英,1, 曹西凤1,2, 张新苑1,2

1.中国科学院空天信息创新研究院,北京 100094

2.中国科学院大学,北京 100049

3.中国科学院大学电子电气与通信工程学院,北京 100049

Development of Atmospheric Methane Observation and Distribution of Global Methane

Liu Shuanghui,1,2,3, Li Xiaoying,1, Cao Xifeng1,2, Zhang Xinyuan1,2

1.Aerospace Information Research Institute,Chinese Academy of Science,Beijing 100094,China

2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China

3.University of Chinese Academy of Sciences School of Electronic,Electrical and Communication Engineering,Beijing 100049,China

通讯作者: 李小英(1975-),女,福建漳州人,博士,副研究员,主要从事大气成分反演算法研究。E⁃mail:Lixy01@radi.ac.cn

收稿日期: 2021-05-17   修回日期: 2022-02-09  

基金资助: 国家重点研发项目.  2018YFB050490303
国家自然科学基金项目.  41571345

Received: 2021-05-17   Revised: 2022-02-09  

作者简介 About authors

刘双慧(1996-),女,山东德州人,硕士研究生,主要从事定量遥感应用研究E⁃mail:liushuanghui19@mails.ucas.ac.cn , E-mail:liushuanghui19@mails.ucas.ac.cn

摘要

甲烷(CH4)是大气中具有化学活性和辐射活性的气体。随着人类文明的发展,CH4的总量一直在增加。工业革命前全球CH4浓度为700 ppbv,到20世纪90年代它的浓度达到1714 ppbv。研究阐述了CH4地基探测、空基探测、星基探测及反演算法的发展现状。自1979~1983年Nimbus-7卫星上的SAMS探测仪首次实现对平流层CH4浓度探测以来,国际上已有许多可探测CH4的卫星探测仪。随着卫星探测技术的发展及反演算法的改进,卫星传感器反演的CH4精度逐渐提高。其中天底模式下TROPOMI传感器反演的CH4浓度与地面站点数据的偏差为14 ppbv(0.8%);临边/掩星模式下ACE-FTS反演的对流层至平流层下部CH4廓线精度在10%以内。而后,基于AIRS L3产品分析了300 hPa、150 hPa全球CH4浓度变化趋势和分布特征, 2010~2020年全球CH4浓度增长了约50 ppbv,年均增长率约为0.29%;全球CH4浓度北高南低,高值区分布在大西洋中部、非洲北部、中东地区和中国西部。

关键词: 地基探测 ; 空基探测 ; 星基探测 ; 反演算法 ; 全球甲烷

Abstract

Methane (CH4) is a chemically and radiologically active gas in the atmosphere. With the development of human civilization, the total amount of CH4 has been increasing. Before the industrial revolution, the global CH4 concentration was 700 ppbv, and it reached 1714 ppbv by the 1990s. This paper describes the development of CH4 ground-based detection, space-based detection, satellite-based detection and inversion algorithms. During 1979~1983, the SAMS on Nimbus-7 satellite observated CH4 concentration in the stratosphere for the first time. After that, many sensors have been launched to observe CH4. The satellite-based instruments mainly observe CH4 in the infrared band by nadir viewing, limb sounding or occulation observating. In recent years, the spatial resolution and spectral resolution of the sensors are greatly improved. The TROPOMI has a spatial resolution of 7 km×7 km; the spectral resolution of ACE-FTS、AIUS reach 0.02 cm-1. In the near infrared band, WFM-DOAS is the main algorithm for inversion of CH4 concentration, and OEM is mainly used in the mid and far-infrared band. With the development of satellite observation technology and the improvement of retrieval algorithms, the accuracy of CH4 retrieved has gradually improved. The deviation between CH4 concentration retrieved by TROPOMI in the nadir viewing and the CH4 concentration provided by ground-based stations is 14 ppbv (0.8%); The accuracy of CH4 profile retrieved by ACE-FTS in the limb sounding/occultation observing is within 10% from troposphere to lower stratosphere.Then, the trends and distribution characteristics of global CH4 concentration at 300 hPa and 150 hPa are described in this paper. The global CH4 concentration increased by ~50 ppbv from 2010 to 2020, with an average annual growth rate of ~0.29%; At 300 hPa, the global CH4 concentration was 1 767 ppbv in 2010 and increased by 55 ppbv in 2020; At 150 hPa, the global CH4 concentration was less than 1 700 ppbv in 2010 and reached 1 745.6 ppbv in 2020; The global CH4 concentration is higher in the north and lower in the south, the reason lies in that there are numerous methane emission sources (freshwater wetlands, rice cultivation, fossil fuel combustion and biomass combustion, etc) in the northern hemisphere; The high concentrations of CH4 are distributed in the mid-Atlantic, northern Africa, the Middle East and western China.

Keywords: Ground detection ; Space-based detection ; Satellite-based detection ; Inversion algorithm ; Global methane

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本文引用格式

刘双慧, 李小英, 曹西凤, 张新苑. 大气甲烷探测进展与全球甲烷分布分析. 遥感技术与应用[J], 2022, 37(2): 436-450 doi:10.11873/j.issn.1004-0323.2022.2.0436

Liu Shuanghui, Li Xiaoying, Cao Xifeng, Zhang Xinyuan. Development of Atmospheric Methane Observation and Distribution of Global Methane. Remote Sensing Technology and Application[J], 2022, 37(2): 436-450 doi:10.11873/j.issn.1004-0323.2022.2.0436

1 引 言

甲烷(CH4)是大气中具有辐射活性和化学活性的气体1,它不仅影响着地—气系统的辐射平衡过程,而且在大气和平流层化学过程中也起着非常重要的作用。它可以吸收大气长波辐射,使大气升温并改变大气层顶的净辐射通量。CH4在平流层中与氧气(O2)发生氧化反应生成水汽(H2O),在对流层中与羟基反应生成臭氧(O3)。虽然CH4在大气中的含量不及二氧化碳(CO2),但单位质量CH4的全球变暖潜力却是CO2的28倍2。随着人类文明的发展,CH4的总量一直在增加。工业革命前大气中的CH4浓度为700 ppbv3,到20世纪90年代它的浓度达到1 714 ppbv4。按照来源可以将大气中的CH4源划分为两类。一类是自然源,如沼泽和湿地的厌氧腐烂、极地冻土融化等;另一类是人为源,有煤炭开采、生物质燃烧、化石燃料燃烧、水稻种植、动物肠道发酵、垃圾填埋等5

大气CH4探测主要有地基探测、空基探测和星基探测三种方式。CH4的系统观测开始于19世纪80年代世界气象组织(WMO, World Meteorological Organization)的全球大气观测(GAW,Global Atmosphere Watch)计划。1990年以来,卫星遥感在大气CH4等痕量气体成分监测中的应用越来越广泛。白文广6阐述了2010年前发射的CH4探测器TES(Tropospheric Emission Spectrometer)、ACE-FTS(Atmospheric Chemistry Experiment Fourier Transform Spectrometer)、MIPAS(Michelson interferometer for passive atmospheric sounding)、IASI(Infrared Atmospheric Sounding Interferometer)、MOPITT(Measurements of Pollution in the Troposphere)、SCIAMACHY(Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography)的仪器参数、指标性能和反演方法。近红外波段和中红外波段均可探测CH4浓度,Kamieniak等7介绍了这两个波段探测CH4浓度的优缺点。Jacob等8-9分析了CH4天底传感器的仪器参数,指出探测仪的空间分辨率和甲烷探测精度均不断提高。Wang等10对监测中国大气环境的卫星传感器的仪器参数进行了描述,包括可进行CH4探测的仪器如SCIAMACHY、AIRS(Atmospheric Infrared Sounder)、TANSO-FTS(Thermal and Near-infrared Sensor for carbon Observation Fourier-Transform Spectrometer)、TANSO-FTS2、GMI(Greenhouse gas Monitoring Instrument)。上述研究主要是对CH4天底观测模式进行介绍,而对新兴的临边/掩星观测模式及地基、空基和星基3种探测方式之间的对比研究较少。

首先介绍地基探测网络和空基探测器,同时对不同观测模式下(天底、临边/掩星)高光谱传感器仪器参数及在大气CH4探测方面进行论述,综合对比了地基探测、空基探测与星基探测3种探测方式的优缺点、适用性及精度;然后对剥洋葱算法、权重函数差分吸收算法、最优化算法等3种CH4浓度反演方法的原理、特点及研究进展进行了梳理;最后对300 hPa、150 hPa全球大气CH4浓度的分布特征和变化趋势进行分析,为后续CH4研究工作的开展提供借鉴。

2 大气甲烷探测方式分析

2.1 地基探测

CH4的系统观测开始于19世纪80年代世界气象组织(WMO)的全球大气观测(GAW)计划。国际上主要的CH4地面观测网络是总碳柱观测网络(TCCON, Total Carbon Column Observing Network)和大气成分变化探测网络(NDACC, Network for the Detection of Atmospheric Composition Change)。

2.1.1 TCCON

TCCON是地面傅里叶变换光谱仪全球监测网络,成立于2004年。它可以测量CO2、CO、CH4、N2O等大气成分柱浓度,可为星基传感器(SCIAMA-CHY、TES、AIRS、OCO-2、GOSAT)提供验证数据。TCCON所有观测站点均采用Burker IFS 125HR光谱仪进行测量,仪器的光谱分辨率为0.02 cm-1,用于探测CH4的中心波长为5 938 cm-1、6 002 cm-1、6 076 cm-1。TCCON基于光谱拟合和逐行计算反演算法(GFIT, spectral fitting and line-by-line retrieval algorithm)对CH4柱平均干空气摩尔分数进行反演。该算法首先是计算CH4柱浓度和同一光谱中的O2柱浓度,然后计算CH4柱平均干空气摩尔分数,它的优点是大大减小了表面压力对柱浓度的影响,提高了TCCON的反演精度11

TCCON所有站点的经纬度位置和海拔高度如表1所示。TCCON在不同区域的覆盖率差异较大,特别是在南美、非洲和亚洲区域的覆盖率低。站点数据可在https:∥tccondata.org/进行下载。

表1   TCCON 地基站点信息表11-12

Table 1  TCCON base stations information table11-12

站点名称纬度/°N经度/°E高度/m站点名称纬度/°N经度/°E高度/m
1Eureka80.05-86.4261019Anmyeondo36.54126.3330
2Ny-Alesund78.911.92020Tsukuba36.05140.1230
3Sodankyla67.3726.6318821Hefei31.90118.6729
4Los Alamos35.87-106.322 13022Nicosia35.1433.38185
5East Trout Lake54.35-104.99501.823Dryden34.96-117.88699
6Sites/Bialystok53.2323.0318024JPL, Pasadena34.2-118.18390
7Bremen53.18.852725Caltech34.14-118.13230
8Harwell,Oxfordshire51.57-1.3112326Saga33.24130.297
9Karlsruhe49.18.4411627Izana28.3-16.52 370
10Paris48.852.366028Burgos18.53120.6535
11Orleans47.972.1113029Manaus-3.21-60.650
12Garmisch47.4811.0674030Ascension Island-7.92-14.3310
13Zugspitze47.4210.982 96031Darwin-12.42130.8930
14Park Falls45.95-90.2744032Reunion Island-20.955.4987
15Rikubetsu43.46143.7738033Wollongong-34.41150.8830
16Indianapolis39.86-8627034Lauder-45.04169.68370
17Four Corners36.8-108.481 64335Arrival Heights-77.83166.66250
18Lamont36.6-97.49320

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2.1.2 NDACC

NDACC是由90多个观测站点组成的全球监测网络,于1991年正式运行。NDACC采用不同的地面观测技术(探空仪,激光雷达,微波辐射计,傅里叶变化红外光谱仪,差分吸收光谱仪以及紫外光谱辐射计)对O3、H2O、CH4等大气成分进行测量,并为星基遥感探测提供验证数据。NDACC可在近红外和中红外波段进行工作,可获取多种气体的柱浓度和廓线浓度。它采用傅里叶红外变换光谱仪(FTIR, Fourier-Transform Infrared Spectrometer)对大气CH4廓线进行探测,探测范围是整个大气层。

NDACC观测网络主要采用Bruker 125系列、Bruker 120系列、JPL MkIV、Bomem DA8、Bomem DA3、Bomem DA2、Eocom等仪器进行测量。其中Bomem DA8傅里叶变换光谱仪系统以0.004 cm-1的分辨率记录太阳透射光谱13;Bruker IFS 125HR(henceforth referred to as the 125HR)是扫描式迈克尔逊干涉仪,它的光谱分辨率高达0.002 4 cm-1[14;JPL MkIV干涉仪是一种高分辨率傅里叶变换红外光谱仪,用于远程探测大气成分,在光学上,它与大气痕量分子仪(ATMOS, Atmospheric Trace Molecule Spectrometer)类似。NDACC观测网络利用SFIT2对站点测量到的光谱数据进行分析,SFIT2是一种基于最优估计技术的辐射传输和廓线反演算法,通过调整气体廓线和辅助仪器参数,将计算光谱与观测光谱进行拟合14

NDACC可探测CH4的23个站点经纬度、高度、采用的仪器等信息如表2所示,表中的C、P分别表示柱浓度、廓线浓度。FTIR测量数据可以在NDACC官网上获取(http:∥www.ndaccdemo.org/)。NDACC站点主要分布在欧洲和北美洲,非洲、亚洲、大洋洲和南美洲站点比较缺乏。

表2   NDACC可探测CH4浓度的地基站点信息表15

Table 2  Information table of ground-based sites where NDACC can observe CH4 concentrations 15

站点名称纬度/°N经度/°E高度/m仪器名称分辨率/cm-1柱(C)/廓线(P)
1Eureka80.05-86.42610Bruker 125HR0.002 7P
2Ny Alesund78.9211.9315

Bruker 120M

Bruker 120HR

0.004

0.002 8

C / P
3Thule76.53-68.7430~220

Bruker 120M

Bruker 125HR

0.004C
4Esrange67.921.1341JPL MkIV0.006C
5Kiruna67.8420.41419

Bruker 120HR

Bruker 125

0.002
6Fairbanks64.82-147.87135JPL MkIV0.006C
7Harestua60.210.8596

Bruker 120M

Bruker 125M

0.003 5C
8St. Petersburg59.929.820Bruker 125HR0.002P
9Bremen53.18.827

Bruker 120HR

Bruker 125HR

0.002 8

C
10Zugspitze47.4210.982 964

Bruker 120HR

Bruker 125HR

0.002 8C
11Jungfraujoch46.557.983 580

home-built FTS

Bruker 120HR

P
12Toronto43.66-79.4174Bomem DA80.004C
13Rikubetsu43.46143.77380

Bruker 120M

Bruker 120/5HR

0.004

0.003 5

C
14Mt. Barcroft37.58-118.243 800JPL MkIV0.006C
15Table Mountain Facility34.4-117.72 300JPL MkIV0.006C
16Izana28.3-16.482 367

Bruker 120M

Bruker 125HR

0.003 5

0.003 5

C
17Mauna Loa19.54-155.583 397

Bruker 120HR

Bruker 125HR

Bomem DA3

0.003 5

0.002

C
18Altzomoni19.1298.663 985Bruker 120/5HR0.003 5P
19Paramaribo5.75-55.223

Bruker 120M

Bruker 125M

P
20Reunion Island-20.955.585

Bruker 120M

Bruker 125HR

P
21Wollongong-34.41150.8830

Bomem DA3

Bomem DA8

Bruker HR 125

0.02

0.004

0.004

C
22Lauder-45.04-169.68370

Bruker 120M

Bruker 120HR

Bruker 125HR

Bruker 120M

Bomem DA2

0.003 5

0.003 5

0.003 5

0.004

0.02

C
23Arrival Heights-77.83166.67184

Bruker 120M

Bruker 125HR

Bruker 120M

Bomem DA2

Eocom

0.003 5

0.003 5

0.02

0.06

C

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2.2 空基探测

机载激光红外吸收光谱仪ALIAS(Aircraft Laser Infrared Absorption Spectrometer)是光谱分辨率为0.000 3 cm-1的扫描可调二极管激光光谱仪,用于测量HCl、NO2、HNO3、CH4和N2O16。机载大气痕量气体色谱仪ACATS-IV(the Airborne Chromatograph for Atmospheric Trace Species IV)是测量对流层上部和平流层下部CH4的新型大气痕量气体气相色谱仪,它在NASA ER-2高空飞机上全自动工作,飞行时间长达8 h17。ALIAS-II是ALIAS的后继仪器,它的垂直分辨率为15 m,可以在气球或飞机上对N2O、CH4、CO、HCl和NO2等气体进行原位测量18。俄罗斯科学院普通物理研究所研制的机载可调谐二极管激光光谱仪TDLS(Tunable diode laser spectrometer)可以测量CO2、CH4、H2O等,TDLS测量CH4的灵敏度为20~25 ppbv 13

2.3 星基探测

1990年以来,卫星遥感在大气成分监测中的应用越来越广泛。许多国家的航天部门,如美国航空航天局(NASA, National Aeronautics and Space Administration)、欧空局等,陆续发射了许多颗大气探测卫星。通过星基探测获取CH4浓度的方式主要有天底观测、临边/掩星观测。天底观测是指传感器对星下点进行扫描成像,获取目标的后向散射及辐射信息;临边/掩星观测是通过切向观测方式获取大气的垂直分布信息19。本文按照卫星不同的观测模式和发射顺序进行介绍。

2.3.1 天底探测传感器发展

根据传感器用于探测CH4的波长范围,将天底模式传感器划分为短波红外天底传感器、中红外和热红外天底传感器。短波红外传感器采用1.3~3 μm范围内的波段来探测CH4,中红外和热红外天底传感器主要采用3~14 μm范围内的波段来探测CH4

短波红外天底探测器:

表3   短波红外天底探测器主要参数

Table 3  Main parameters of the shortwave infrared nadir sensors

卫星/传感器发射时间光谱范围/μmCH4探测窗口/μm光谱分辨率
Terra/MOPITT1999.122.2、2.3、4.72.17~2.34
Envisat/SCIAMACHY2002.30.24~2.381.63~1.670.2~1.5 nm
Sentinel-5P/TROPOMI2017.10

0.27~0.775

2.305~2.385

2.305~2.3850.25~1 nm
GF-5/ GMI2018.5

0.759~0.769

1.568~2.058

1.642~1.6580.27~0.6 cm-1

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(1)Terra/MOPITT。MOPITT(Measurements of Pollution in the Troposphere)是搭载在Terra卫星上的传感器,由NASA研制于1999年12月18日发射升空。它是第一个测量全球范围内对流层CH4浓度的仪器。MOPITT的主要任务是测量低层大气中CO和CH4的全球浓度。MOPITT空间分辨率约为22 km×22 km。MOPITT探测CH4的波段为2.17~2.34 um,此波段范围仅受H2O、CO2和N2O的干扰20。MOPITT基于最优化算法和快速辐射传输模型(MOPFAS)将测量到的辐亮度转化为大气痕量气体浓度21

(2)Envisat/SCIAMACHY。SCIAMACHY(Scan-ning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography)是由欧空局研制,于2002年3月1日发射升空,自6月20日起开始以天底模式探测。SCIAMACHY的光谱范围是0.24~2.38 μm,光谱分辨率为0.2~1.5 nm,它可以测量大气中O3、O2、SO2、NO、CH4、CO2等大气成分的浓度和分布。采用SCIAMACHY 1.63~1.67 μm探测窗口,基于权重函数修正差分吸收算法(WFM-DOAS, Weighting Function Modified Differential Optical Absorption Spectroscopy)进行CH4柱浓度反演,结果表明反演的柱浓度误差小于6%22-24

(3)Sentinel-5P/TROPOMI。TROPOMI(Tro-pospheric Monitoring Instrument)搭载于Sentinel-5P卫星上,由欧空局于2017年10月13日发射升空。TROPOMI光谱波段覆盖紫外可见光和短波红外,光谱分辨率是0.25~1 nm,空间分辨率为7 km×7 km,它可以测量O3、NO2、SO2、NO、CH4等大气成分。与OMI相比,它扩大了近红外和短波红外的波长范围,并且空间分辨率也有很大提高。TROPOMI反演的CH4柱浓度与地基数据的偏差为14 ppbv (0.8%)25

(4)GF-5/GMI。GF-5/GMI(Greenhouse gas Monitoring Instrument)由中国于2018年5月发射升空。GMI采用空间外差光谱技术进行高光谱分光,是国际上首台基于该体制的星载温室气体遥感设备;它的光谱范围是0.759~0.769 um、1.568~2.058 um,光谱分辨率为0.27~0.6 cm-1,信噪比为300@ρ=30%、250@ρ=30%,视场角为14.6 mrad;它的主要任务是获取全球温室气体CO2和CH4柱浓度数据,采用1.642~1.658 μm通道可以探测CH4柱浓度26

中红外与热红外天底探测器:

(1)ADEOS/IMG。ADEOS上的IMG(Interferometric Monitor for Greenhouse gases)由日本国家空间局(NASDA, National Space Development Agency of Japan)于1996年8月发射升空。IMG是第一个高分辨率天底红外仪器,可以探测H2O、CO2、O3、CH4等痕量气体柱浓度和垂直廓线,于1997年6月30日停止工作。IMG的光谱范围是3.3~15 μm,光谱分辨率为0.1~0.4 cm-1。IMG的3.3~4.31 μm可探测CH4浓度27

(2)Aqua/AIRS。Aqua/AIRS(Atmospheric Infrared Sounder)由NASA于2002年5月4日发射升空。它可以探测大气中的CO2、CO、CH4、O3、SO2等痕量气体。AIRS光谱范围是3.8~15.4 μm,光谱分辨率为0.5~2 cm-1。Xiong等28基于7.6 μm附近的通道反演了CH4廓线,结果表明AIRS反演的CH4廓线偏差为-1.4%~0.1%。

表4   中红外与热红外天底探测器主要参数

Table 4  Main parameters of mid-infrared and thermal infrared nadir sensors

卫星/传感器发射时间光谱范围/μmCH4探测窗口/μm光谱分辨率/cm-1
ADEOS/IMG1996.83.3~153.3~4.310.1~0.4
Aqua/AIRS2002.53.8~15.47.6及附近波长0.5~2
Aura/TES2004.73.3~15.47.52~9.090.06
MetOp/IASI2006.103.62~15.57.75~8.060.3~0.5
GOSAT/TANSO-FTS2009.10.757~14.33

1.64~1.68

7.63~8.2

0.27~0.6
Suomi-NPP/CrIS2011.103.9~15.47.37~8.20.625~2.5

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(3)Aura/TES。TES(Tropospheric Emission Spectrometer)是由喷气推进实验室(JPL, the Jet Propulsion Laboratory)研制,于2004年7月15日发射进入太阳同步轨道。它是地球观测系统Aura飞船上的4个仪器之一,TES可测量从地面到平流层低层中的O3、CH4、H2O、NO、NO2和HNO3的垂直廓线。它的光谱范围是3.3~15.4 μm,TES官方网站获取的一级产品光谱分辨率为0.06 cm-1。TES利用8 μm附近的窗口基于最优化算法反演CH4廓线29。TES反演的对流层上层CH4浓度与HIPPO数据的偏差为25.7ppbv30

(4)MetOp-A/IASI。IASI(Infrared Atmospheric Sounding Interferometer)于2006年10月19日搭载在MetOp-A卫星平台上发射升空。IASI光谱范围是3.62~15.5 μm,光谱分辨率为0.3~0.5 cm-1,它可以探测大气中CO、CH4、O3、HNO3、NH3和SO2的分布。它基于最优化算法在7.75~8.06 μm(1 240~1 290 cm-1)波段反演CH4柱浓度,结果表明地面至12 km高度范围内的总反演误差为1%~2.5%31

(5)GOSAT/TANSO-FTS。GOSAT卫星是日本的地球观测卫星,于2009年1月23日发射升空,主要用于监测地球上不同地点的CO2和CH4柱浓度。星上的TANSO-FTS(Thermal and Near-infrared Sensor for carbon Observation Fourier-Transform Spectrometer)是由高分辨率傅里叶变换光谱仪(FTS)、云和气溶胶成像仪(TANSO-CAI)组成。TANSO-FTS光谱范围是0.757~14.33 μm,光谱分辨率为0.27~0.6 cm-1。TANSO-FTS基于最优化算法利用7.63~8.20 μm(1 220~1 310 cm-1)和1.64~1.68 μm(5 937~6 110 cm-1)两个波段反演CH4廓线,结果表明同时利用热红外和短波红外光谱可提高CH4廓线的垂直分辨率32。基于TANSO-FTS数据反演的CH4廓线与机载测量数据之间的RMS误差为36.4 ppbv (1.9%),偏差为1.4 ppbv (0.07%)33

(6)Suomi-NPP/CrIS。CrIS(Cross-track Infrared Sounder)搭载于Suomi-NPP卫星上,由美国于2011年10月28日发射升空。它可以探测大气温度、湿度和温室气体廓线。CrIS的光谱范围是3.9~15.4 μm,光谱分辨率为0.625~2.5 cm-1。CrIS用于探测CH4的通道为7.37~8.2 μm(1 220~1 356 cm-134

2.3.2 临边/掩星探测传感器发展

(1)Nimbus-7/SAMS。SAMS(Stratospheric and Mesospheric Sounder)是搭载在Nimbus-7上的临边传感器,于1978年10月24日发射升空。它首次实现对平流层CH4和N2O浓度的探测。SAMS的光谱范围是2.7~100 μm,可以探测15~100 km高度范围内的温度、CO2、CO、CH4、NO、N2O和H2O廓线。SAMS采用最优化算法利用7.7 μm及附近波长反演CH4廓线3536

表5   临边/掩星探测器主要参数

Table 5  Main parameters of limb/occultation sensors

卫星/传感器发射时间探测模式光谱范围/μmCH4探测窗口/μm光谱分辨率
Nimbus-7/SAMS1978.10临边2.7~1007.7及附近波长
UARS/HALOE1991.9掩星2.45~10.043.3及附近波长2~4 cm-1
ADEOS-I/ILAS-I1996.8掩星

0.753~0.784

6.21~11.76

7.4/7.8及附近波长

0.15 nm

0.129 μm

Envisat/SIAMACHY2002.3掩星/临边0.24~2.381.559~1.6710.2~1.5 nm
Envisat/MIPAS2002.3临边4.1~14.66.67~8.230.035 cm-1
ADEOS-II/ILAS-II2002.12掩星

0.753~0.784

3~12.85

7.4 / 7.8

0.15 nm

0.003 2~0.129 μm

SCISAT-1/ACE-FTS2003.8掩星2.2~13.3

3.46~3.83

6.84~8.03

0.02 cm-1
Aura/TES2004.7临边3.3~15.4

3.28~3.57

6.45~9.1

0.06 cm-1
Aura/HIRDLS2004.7临边6~187.44及附近波长
GF-5/AIUS2018.5掩星2.4~13.30.02 cm-1

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(2)UARS/HALOE。UARS/HALOE(Halogen Occultation Experiment)由NASA于1991年9月12日发射升空。HALOE光谱范围是2.45~10.04 μm,光谱分辨率为2~4 cm-1,它的探测范围是80° S~80° N,垂直探测范围是15 km至60~130 km。它可以探测温度、HCl、HF、CH4、H2O、NO、NO2、O3和气溶胶垂直廓线浓度。HALOE采用3.3 μm及附近波长反演CH4廓线,结果表明0.3~50 mbar压强范围内的CH4廓线总误差小于15%,精度优于7%37

(3)ADEOS-I/ILAS-I。ILAS(Improved Limb Atmospheric Spectrometer)是搭载在ADEOS卫星上的传感器,于1996年8月17日发射升空,它采用掩星方式对大气中的O3、HNO3、NO2、N2O、CH4、H2O垂直廓线浓度进行探测。ILAS的光谱范围是0.753~0.784 μm、6.21~11.76 μm,对应的光谱分辨率分别为0.15 nm、0.129 μm。ILAS-I探测CH4的波段与ILAS-II类似,为7.4 μm/ 7.8 μm及附近波长。ILAS-I数据反演的CH4浓度与HALOE CH4浓度相比,除了冬季CH4浓度偏差超过20%(15~30 km),总体上CH4浓度的偏差优于10%(10~50 km)38

(4)Envisat/SIAMACHY。SCIAMACHY于2002年4月3日开始以临边模式进行探测,在4月15日开启辐射冷却器后,大于1.59 μm的光谱信噪比显著提高,结合临边-天底观测模式,SCIAMACHY可以获取对流层中O3、CH4、CO等大气成分柱浓度。掩星模式下,Noel等39将剥洋葱算法与WFM-DOAS算法结合,采用1.559~1.671 μm波段进行平流层CH4廓线反演,结果表明平流层的CH4廓线反演精度为5%~10%。

(5)Envisat/MIPAS。Envisat/MIPAS(Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding)是红外临边探测仪。它的探测高度为6~68 km,光谱范围是4.1~14.6 μm,光谱分辨率为0.035 cm-1,它可以对大气中的H2O、O3、CH4、N2O、HNO3、NO2、NO、N2O5、NH3等大气成分进行探测。MIPAS在6.67~8.23 μm(1 215~1 500 cm-1)波段可以反演CH4廓线,与HALOE CH4廓线的偏差为5~15%(15~60 km)40-41

(6)ADEOS-II/ILAS-II。ILAS-II(Improved Limb Atmospheric Spectrometer-II)是由日本环境部研制的掩星仪器,它搭载在ADEOS-II卫星上于2002年12月14日发射升空,但在2003年2月因AD-EOS-II出现故障而退役。ILAS-II是ILAS-I的后继传感器,光谱范围是0.753~0.784 μm、3~12.85 μm,光谱分辨率分别为0.15 nm、0.003 2~0.129 μm,可以对大气中的O3、HNO3、NO2、N2O、CH4、H2O、CFC-11、CFC-12、ClONO2、N2O5等垂直廓线进行测量。ILAS-II采用7.4 μm/7.8 μm及附近波长基于剥洋葱算法反演CH4垂直廓线,结果表明与空基测量数据的偏差为-5%~3%(14~18 km)42-43

(7)SCISAT-1/ACE-FTS。ACE-FTS(Atmospheric Chemistry Experiment Fourier Transform Spectrometer)搭载于SCISAT-1卫星上,于2003年8月12日发射升空。它采用掩星模式对大气痕量气体、温度、压力和气溶胶廓线进行探测。ACE-FTS光谱范围是2.2~13.3 μm,光谱分辨率为0.02 cm-1。ACE-FTS利用3.46~3.83 μm、6.84~8.03 μm(1 245.14~1 463 cm-1、2 610.2~2 888.48 cm-1)波段的数据反演CH4廓线,结果表明对流层至平流层下部CH4廓线精度在10%以内,在平流层中高层至中间层下部(<60 km)精度在25%以内44

(8)Aura/TES。TES主要任务是对对流层的O3和对其含量产生影响的化学物质进行全球三维测量。临边模式下,TES的垂直分辨率为2.3 km,光谱分辨率为0.06 cm-1。它可探测0~35 km范围内的O3、H2O、CO、CH4、NO的廓线浓度。TES于2005年5月停止临边探测,以此来提高仪器和轴承的寿命。它的3.28~3.57 μm、6.45~9.1 μm(1 100~1 550 cm-1、2 800~3 050 cm-1)波段可以探测CH445

(9)Aura/HIRDLS。Aura/HIRDLS(High Resolution Dynamics Limb Sounder)于2004年7月15日发射升空,它可探测大气中的温度、O3、H2O、CH4、N2O、NO2、HNO3、N2O5等大气成分廓线浓度。HIRDLS具有21个通道,可探测的高度范围是8~80 km。它的光谱范围是6~18 μm,7.44 μm及附近波长可以探测CH4廓线46

(10)GF-5/AIUS。AIUS(Atmospheric Infrared Ultraspectral Soun-der)搭载于我国高分五号卫星上,是我国自主研制的第一颗甚高分辨率红外掩星探测仪,于2018年5月8日发射升空。AIUS主要任务是测量南极上空对流层和平流层上层O3、CH4等痕量气体的化学过程,它的光谱范围为2.4~13.3 um,光谱分辨率为0.02 cm-1,轨道倾角是98.218°,轨道高度为705 km,视场角是1.25 mrad,信噪比为100~35047。基于最优化算法(OEM, Optimal Estimation Method)可对O3、H2O、HCl、NO2、N2O、HF等大气成分进行反演48

2.4 不同探测方式和观测模式的比较

地基探测、空基探测和星基探测3种方式均可探测CH4。地基探测和空基探测可为星基探测提供验证资料,星基探测可以获取全球尺度的CH4廓线或柱浓度。3者各有特点,互相补充。

地基探测可以提供高精度的CH4探测数据,但地面站点在全球的分布数量有限,且空间分布不均,观测站点在南美、非洲、大洋洲和亚洲区域的覆盖率低;地面站点只能获取采样区域附近的大气CH4浓度,经常缺乏连续的观测,并且分析设备复杂、昂贵49-50;Arrival Heights、Eureka、Ny Alesund等站点分布在南极、北极等自然环境恶劣的地区,仪器的维护和数据采集都存在困难。

空基探测可以实现实时、实地的探测,也可以在短时间内实现远距离飞行来获取空间气象要素资料。它可以对疑似CH4泄露问题做出快速响应,不需要人员进出高危CH4浓度地区,保证了人员安全。航空器的巡航速度快,这要求仪器具有几秒钟响应的能力,若飞行速度与仪器的响应速度存在差异,这将导致探测数据不能真实反应大气成分状况;空基传感器还需具有重量轻、紧凑和便携等特点51

虽然地基和空基探测可以准确获取局部尺度上的大气CH4浓度,但这两种探测方式的空间覆盖率低25。随着科学研究的不断深入,大尺度卫星遥感监测逐渐成为一种必要的研究手段。1979~1983年间,Nimbus-7卫星上的SAMS探测仪首次实现对平流层CH4廓线的探测4252,为Aqua、Terra、Aura、Landsat和SeaWiFS等地球观测系统奠定了基础。随着卫星探测技术的发展和反演算法的改进,卫星传感器反演CH4精度逐渐提高。天底模式下TROPOMI传感器反演的CH4浓度与地面站点数据的偏差为14 ppbv(0.8%)25;临边/掩星模式下ACE-FTS反演的对流层至平流层下部CH4廓线精度在10%以内44。星基探测具有天底、临边/掩星这3种观测模式,临边/掩星传感器的光谱分辨率高于天底传感器,前者的光谱分辨率高达0.02 cm-1(如ACE-FTS、AIUS);天底传感器具有较高的空间分辨率,如TROPOMI的空间分辨率为7 km×7 km;3种观测模式传感器相互补充,共同用于CH4探测。

综上所述,星基探测弥补了地基探测和空基探测空间覆盖率低的问题,地基探测和空基探测又为星基探测精度验证提供数据资料;地基、空基和星基探测3种探测方式互为补充,为大气CH4探测提供数据基础。

3 大气甲烷反演算法研究现状

目前,有许多天底、临边/掩星传感器对大气CH4等温室气体进行监测,并采用不同的方法和波段对CH4柱浓度和廓线浓度进行反演。针对上述内容中提及到的天底、临边/掩星传感器反演CH4柱浓度或廓线浓度的方法,本研究主要对剥洋葱算法、WFM-DOAS算法和最优化算法进行介绍。

3.1 剥洋葱算法

剥洋葱算法是临边/掩星探测器用于反演大气成分的一种常用算法。ILAS-II即采用剥洋葱算法对CH4廓线进行反演。该算法的前提是假设大气垂直分层,每层中不同大气成分的密度是恒定的,并且大气的气体分布只与海拔高度有关4353。剥洋葱算法的基本原理是从大气最顶层开始反演,根据卫星提供的辐射强度解算最顶层大气成分密度,然后基于已确定的上一层密度,按照自上而下的顺序求解下一层密度。如公式(1)所示54

τ1q1=t1,τ2q1,q2=t2,τNq1,q2,qN=tN

公式(1)是由N个未知数组成的方程组,等号左边透过率是变量q的函数54。在剥洋葱过程中,第一个方程求解得到了q1,然后将q1代入第二个方程中,求解q2。以此类推,直到求解得出第N个方程的qN。由于τN通常是qN的一个复杂非线性函数,所以公式(1)中每个方程的解一般是利用迭代方法进行计算。

qn(k+1)=qn(k)-(τnk-tn)/(dτnk/dqnk)k=1,2,

公式(2)是利用牛顿迭代方程求解qn。上标是迭代次数,至少为2~3次。Weinreb提出了等效算法对普通的剥洋葱算法进行了改进,等效算法的优点是一旦计算了从卫星到m层大气路径的透过率后,第m+1层透过率只与mm+1层有关,这使计算时间提高了一个数量级54。卫星传感器采用临边模式探测大气成分的优点是获取的数据具有较高的信噪比和垂直分辨率,但被测信号中含有大量的多次散射分量。这无疑加重了计算负担,并且多次散射受地表反照率和传输路径中云量的影响。Auvinen等53将空间域剥洋葱算法和光谱域全球非线性反演相结合,通过迭代方式解决了剥洋葱所得的解不是精确解和多次散射分量的问题。剥洋葱算法的缺点是下层的成分密度与上层有密切关系,上层计算误差容易累积到下层,导致下层反演精度不高55

3.2 WFM-DOAS算法

WFM-DOAS主要用于近红外和短波红外CH4柱浓度反演。SCIAMACHY和TROPOMI传感器即采用WFM-DOAS算法在近红外、短波红外对CH4柱浓度进行反演242556。WFM-DOAS也用于SCIAMACHY天底模式下近红外波段CO、CO2、H2O和N2O柱浓度的反演56

传统的DOAS算法反演痕量气体柱浓度主要包括两个步骤,首先是基于线性最小二乘拟合算法对痕量气体吸收截面、一个低阶多项式和一个Ring参考光谱进行拟合,获取痕量气体斜柱密度;然后利用空气质量因子(AMF)和痕量气体斜柱密度计算垂直柱密度56。由于痕量气体在近红外光谱波段的吸收截面与压力、温度和波长有关,传统的DOAS算法不能用于近红外波段的痕量气体柱浓度反演。

Buchwitz等56在DOAS算法的基础上进行了改进,提出了WFM-DOAS算法。此算法是DOAS算法在近红外波段的拓展,它是一种在天底观测模式下采用近红外波段快速反演大气痕量气体柱浓度的新方法56-57。WFM-DOAS算法中,在波长λi处测量强度的对数Iimeas可以近似为一个模型强度Iimod的一阶泰勒展开式,加上一个低阶多项式Pi,如公式(3)所示56

lnIimeasVt,btlnIimodV¯,b¯+lnIimodVV¯×V̂-V¯+                   j=1FlnIimodbjbj×b̂j-b¯j+Pi

其中:Vt是要反演的痕量气体的真实垂直柱浓度;V¯为相应的模型柱浓度;V̂是由测量辐亮度反演得到的真实柱浓度的估计值;bj为大气和地表参数的先验信息;b̂jb̂中的拟合参数;bt为对应的真实参数;b¯是对应的模型参数。公式(3)中的未知参数V̂b̂和多项式系数可以通过线性最小二乘法确定,具体计算过程详见56。反演过程中主要误差来源有仪器噪声、温度和水汽廓线的不确定性、气溶胶等58。通过对痕量气体垂直廓线形状、干扰气体成分、压强和温度廓线、气溶胶散射和消光以及地表反照率等参数进行先验假设,可以量化反演得到的垂直柱误差56。为了省去耗时的辐射传输模拟过程,Buchwitz等23对美国标准大气无云条件下的WFM-DOAS参考光谱进行了计算,构建了查找表方法。基于WFM-DOAS算法反演CH4柱浓度时,Buchwitz等59-60改变了采用O2柱浓度对CH4柱进行归一化的方法,而采用与CH4吸收带更接近的NO2柱浓度进行归一化,这可以更好地消除与光路相关的误差。

与原始的DOAS算法相比,WFM-DOAS做了以下改进:①引入了与假定的大气状态和地表反射率对应的模型强度Iimod;②用痕量气体柱权重函数代替了吸收截面参考光谱;③通过引入附加项来补偿高频光谱效应的影响56。WFM-DOAS算法的优点在于不需要先验信息来约束要反演的柱浓度,有关大气的先验信息用于为无约束线性最小二乘法提供合理的线性化点58

3.3 最优化算法

中远红外传感器主要采用3~14 um范围内的波段来探测CH4,反演算法以最优化算法为主,如AIRS、TES、IASI、TANSO-FTS、CrIS天底传感器和SAMS、ILAS-I、MIPAS、ACE-FTS、AIUS临边/掩星传感器均基于最优化算法在中红外和热红外波段反演CH4廓线或柱浓度2931-32364047-4861-64。短波红外天底传感器MOPITT也利用最优化算法反演CH4廓线21

最优化算法(OEM)是基于大气状态的贝叶斯估计来解决反演问题,它包含了大气参数的先验信息,并考虑了仪器的噪声特性65。在反演过程中,通过最小化代价函数来获得大气廓线的估计62。代价函数如公式(4)所示65

Jx=[y-F(x)]TSϵ-1y-Fx+[x-xa]TSa-1[x-xa]

其中:y是测量光谱;x是大气参数矢量;F是辐射传输模型;Sϵ是测量误差的协方差矩阵;Sa是大气参数的先验协方差矩阵;xa是大气参数的先验廓线。Gauss-Newton迭代是解决非线性反演的一个简单数值方法66。在反演过程中可以利用Gauss-Newton最小化代价函数,获取反演过程的迭代解62,如公式(5)所示66

xi+1=xi+(Sa-1+KiTSϵ-1Ki)-1[KiTSϵ-1y-Fxi- Sa-1(xi-xa)]

其中:xi是反演的大气参数廓线;Ki是雅可比矩阵,它是正向模型中状态矢量x的导数,即Ki=F(xi)xi。Gauss-Newton迭代在二次方程中可以容易的找到代价函数的最小值,但当真实解距离当前迭代点较远时,此迭代方法已经不适用66。Levenberg-Marquardt方法可以很好地解决非线性最小二乘问题66,如公式(6)所示66

xi+1=xi+KiTSϵ-1Ki+Sa-1+γiDn-1
                    KiTSϵ-1y-Fxi-Sa-1(xi-xa)

其中:下标i是指第i次迭代;γ是在每一步迭代中选择的使代价函数最小的非负因子(γ的初始值为零);D是一个缩放矩阵,可以令其等于Sa-1。迭代过程结束具有两个标志,一是不同迭代之间归一化卡方χ2=J(x)mm是反演分析所用的通道数量)和x的差别足够小,二是达到了预设迭代次数的最大值67

在整个最优化算法反演过程中,辐射传输模型和雅可比矩阵的计算最耗时67。Duan等68在等效定理的基础上,利用双K分布方法对快速辐射传输模型进行了改进与扩展,大大提高了辐射传输过程的计算速度。针对在短波红外波段反演CH4柱浓度时,海森矩阵的奇异性或非正性导致的反演迭代过程不收敛问题,Zou等69在最优化算法迭代过程中增加了约束因子γ和步长因子α。最优化算法具有普适性和定量估计误差的优点,它已广泛应用于天底、临边/掩星探测模式传感器大气成分的反演212931-32364047-4861-64,但最优化算法需要输入先验信息,先验信息的准确与否直接关系到反演结果的精度。

4 全球大气甲烷分布现状

随着人类文明的发展,CH4的总量一直在增加。42万年前,间冰期温度较低时CH4的最高浓度只有600 ppbv70。到工业革命前CH4浓度为700 ppbv3。第一次工业革命期间大气CH4浓度增加了62 ppbv,到20世纪90年代大气CH4浓度达到1714 ppbv4。不同的研究学者对全球大气CH4浓度的分布特征和变化趋势进行了分析研究。Straume等2871-72先后利用不同的卫星数据对不同时期的全球大气CH4柱浓度和廓线进行了反演,结果表明全球大气CH4浓度存在明显的纬度差异,并且北半球CH4浓度明显高于南半球。刘宝锋等73基于GOSAT数据对全球近地面CH4浓度时空分布特征进行了分析,发现亚欧非大陆CH4浓度大于美洲大陆,陆地CH4浓度明显大于海洋。Park等74发现北半球的稻田和南半球的常绿阔叶林区存在大量的CH4排放浓度。

4.1 全球甲烷长期变化趋势

AIRS L3数据已经广泛用于分析CH4的分布特征和变化趋势75-77,CH4敏感层主要分布在150~400 hPa压强范围内78。本研究基于AIRS L3的CH4月平均浓度数据中300 hPa、150 hPa压强处平均浓度分析2010~2020年全球CH4变化趋势。

图1展示了300 hPa、150 hPa 压强处2010~2020年全球CH4浓度的变化趋势。2010~2020年全球CH4浓度增长了约50 ppbv,年均增长率约为0.29%。300 hPa处,2010年全球CH4浓度为1767 ppbv,到2020年全球CH4浓度增长了55 ppbv;2016~2018年、2019~2020年增长较快。150 hPa处,2010年全球CH4浓度小于1 700 ppbv,到2020年全球CH4浓度增长到1 745.6 ppbv;除2019年外,全球CH4浓度逐年增加。从图中还可以看出,300 hPa处的CH4浓度明显高于150 hPa处的CH4浓度。

图1

图1   2010~2020年全球甲烷浓度变化趋势图

Fig.1   The change trend of global methane concentration from 2010 to 2020


4.2 全球甲烷分布特征

基于AIRS L3的CH4月平均浓度数据,分析了2020年全球CH4在300 hPa与150 hPa压强处的CH4浓度分布特征,如图2所示。

图2

图2   2020年全球大气CH4浓度分布图

Fig.2   Distribution map of global atmospheric CH4 concentration in 2020


图2(a)与图2(b)分别为2020年300 hPa与150 hPa全球CH4浓度分布情况。从整体上来看,全球CH4浓度北高南低,这与北半球存在众多的甲烷排放源(淡水湿地、水稻种植、化石燃料燃烧和生物质燃烧等)有关79。300 hPa压强处,全球CH4浓度高值区主要分布在大西洋中部、非洲北部和中东地区;150 hPa压强处,全球CH4浓度高值区主要分布在大西洋中部、非洲北部、中东地区和中国西部。从图中还可以看出,300 hPa处的全球CH4浓度明显高于150 hPa处的CH4浓度。

5 结 语

大气CH4在地—气系统的辐射平衡过程和平流层化学过程中起着重要作用。目前探测CH4浓度的方式主要有地基探测、空基探测和星基探测。整体而言,星基探测弥补了地基探测和空基探测空间覆盖率低的问题,地基探测和空基探测又为星基探测精度验证提供数据资料;地基、空基和星基探测3种观测方式互为补充,为大气CH4探测提供数据基础。

首先主要对星载大气CH4探测仪的发展进行分析。星载CH4探测器主要在红外波段采用天底或临边模式进行CH4探测。临边/掩星传感器的光谱分辨率高于天底传感器,前者的光谱分辨率高达0.02 cm-1(如ACE-FTS、AIUS);天底传感器具有较高的空间分辨率,如TROPOMI的空间分辨率为7 km×7 km。随着卫星探测技术的发展和反演算法的改进,卫星传感器反演CH4精度逐渐提高。天底模式下TROPOMI传感器反演的CH4浓度与地面站点数据的偏差为14 ppbv(0.8%);临边/掩星模式下ACE-FTS反演的对流层至平流层下部CH4廓线精度在10%以内。

同时,对3种用于反演大气CH4廓线、柱浓度的算法原理、特点及研究进展进行了介绍。剥洋葱算法计算速度快,但它的计算方式容易导致误差累积,致使最低层的反演结果精度较低;权重函数差分吸收算法用于近红外和短波红外波段CH4柱浓度反演,它的优点在于不需要先验信息来约束要反演的柱浓度,有关大气的先验信息用于为无约束线性最小二乘法提供合理的线性化点;最优化算法具有普适性和定量估计误差的优点,它已广泛应用于天底、临边/掩星探测模式传感器大气成分的反演,但最优化算法需要输入先验信息,先验信息的准确与否直接关系到反演结果的精度。

最后基于AIRS L3数据对300 hPa和150 hPa全球CH4浓度分布特征进行分析,发现2010~2020年全球CH4浓度增长了约50 ppbv,年均增长率约为0.29%;全球CH4浓度北高南低,高值区主要分布在大西洋中部、非洲北部、中东地区和中国西部;低值区主要分布在南极地区。

受观测方式和运行轨迹的影响,卫星探测数据空间覆盖范围有限,希望随着科技的发展,可以使更多的传感器实现全球数据的获取。目前有关国产卫星GF5-AIUS传感器甲烷廓线及柱浓度的反演研究比较少,有望以后增进对国产卫星数据的应用。

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